Že knihy v klášteře existovaly již v prvních desítiletích, dokazuje zpráva visitačního protokolu z roku 1292. Klášter měl dokonce vlastní skriptorium. Veliké škody knihovně způsobil požár roku 1378 (29. listopadu – právě v den úmrtí Karla IV.). Rovněž husitské bouře velmi uškodily celému klášteru. Nový rozvoj knihovny nastal za 20. velmistra Mikuláše Puchnera (†1490) a za 22. velmistra Antonína Bruse z Mohelnice, pozdějšího pražského arcibiskupa, který byl velkým milovníkem knih. Požáry kláštera za třicetileté války v letech 1635 a 1637 utrpěla škody i knihovna.

Za zakladatele dnešní knihovny je považován převor a pozdější velmistr Jiří Ignác Pospíchal, za něhož byla knihovna dobudována roku 1663. Jejím velikým obohacením byly odkazy knih řádového historika Františka Beckovského, advokáta Schutzberga, sběratele Tuschnera a homiletika Zimmermanna, takže roku 1780 měla knihovna již 10000 knih.

Na počátku 20. století byl vedením řádu nařízen svoz knih z jednotlivých far za velmistra Marata (†1915) a při stavbě nové budovy kláštera roku 1912 bylo vybudováno pro knihovnu vnitřní křídlo o 3 poschodích s dubovými regály a vitrínami. Uspořádání knihovny v nových prostorách bylo svěřeno P. Václavu Bělohlávkovi, spisovateli a básníku, který v letech 1925-1933 křižovnickou knihovnu vzorně uspořádal, pořídil lístkový seznam, položil základy k seznamu rukopisů, prvotisků, starotisků a spisů členů křižovnického řádu. Udává, že knihovna má na 50000 svazků, z toho 200 rukopisů a 341 prvotisků. Jeho zásluhy o knihovnu jsou nezměrně veliké. V letech 1933-1937 nebyl žádný knihovník. Teprve roku 1937 po příchodu P. Františka Vernera byla knihovna spravována po odborné stránce až do roku 1950, kdy byl klášter v komunistické éře zabrán a křižovnickou knihovnu převzala do správy Univerzitní knihovna v Praze. V roce 1952 na nátlak Federální správy veřejné bezpečnosti musela být knihovna přestěhována do dominikánského kláštera a Arnoštovy koleje v Praze. Bohudík byla uchována jako celek.

V roce 1990 bylo navázáno jednání o navrácení knihovny a v roce 1991 byly upraveny nové prostory. Knihovníkem se opět stal P. František Verner, který již knihovnu řídil v letech 1937-1950.

Z nejvzácnějších prvotisků je bezesporu latinský Breviář velmistra Lva, jím vlastnoručně na pergamenu napsaný a iluminovaný, který vznikal v letech 1352-1362, dva graduály týnského kůru, Staré letopisy české, Kronika česká Přibíka Pulkavy z Radenína, opis Husových listů a postily Rokycanovy, dále O pravidlech země české od Viktorina Kornela ze Všehrd. Nejstarším prvotiskem křižovnické sbírky je Ars vitæ contemplativæ, vytištěný v Norimberku roku 1473, Missale Olomoucense z roku 1488 a jiné.